科技日?qǐng)?bào)沈陽(yáng)9月12日電 (記者郝曉明)12日，記者從中科院大連化學(xué)物理研究所獲悉，該所光電材料動(dòng)力學(xué)研究組吳凱豐團(tuán)隊(duì)在膠體量子點(diǎn)超快光物理研究中取得新進(jìn)展。科研團(tuán)隊(duì)觀測(cè)到CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)中激子精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分導(dǎo)致的系綜量子拍頻，提出了一種通過(guò)溫度誘導(dǎo)晶格畸變進(jìn)而調(diào)控裂分能的新機(jī)制。
該研究精準(zhǔn)測(cè)定了膠體量子點(diǎn)系綜的亮激子精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分，提出了通過(guò)溫度誘導(dǎo)CsPbI3量子點(diǎn)晶格畸變進(jìn)而調(diào)控亮激子裂分能的新原理，展示了鈣鈦礦量子點(diǎn)在量子信息科學(xué)領(lǐng)域的重要應(yīng)用潛力，相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然·材料》。
據(jù)介紹，在半導(dǎo)體量子點(diǎn)中，形貌或晶格對(duì)稱破缺導(dǎo)致的電子—空穴各向異性交換作用使激子能級(jí)發(fā)生精細(xì)結(jié)構(gòu)裂分(FSS)。FSS亮激子態(tài)可用于量子態(tài)相干操控或偏振糾纏光子對(duì)發(fā)射。觀測(cè)和調(diào)控FSS對(duì)這些應(yīng)用至關(guān)重要。由于FSS能量對(duì)量子點(diǎn)的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦溫度下測(cè)定單個(gè)或少數(shù)量子點(diǎn)的發(fā)射譜來(lái)測(cè)定FSS。因此，在系綜水平觀測(cè)FSS極具挑戰(zhàn)，尤其是定量調(diào)控FSS尚未有報(bào)道。
近年來(lái)，吳凱豐團(tuán)隊(duì)一直致力于膠體量子點(diǎn)的超快光物理與光化學(xué)研究。科研人員利用圓偏振飛秒瞬態(tài)吸收光譜(即瞬態(tài)圓二色譜)，在液氮到室溫區(qū)間測(cè)定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)系綜的亮激子FSS。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)SS能量可通過(guò)量子點(diǎn)尺寸進(jìn)行調(diào)控，在液氮溫度下最高可達(dá)1.6meV。值得注意的是，同一樣品的FSS能量展現(xiàn)出強(qiáng)烈的溫度依賴性，溫度越低，裂分越大，這在以往的外延生長(zhǎng)或膠體量子點(diǎn)體系都未有觀測(cè)到。
通過(guò)變溫的晶格結(jié)構(gòu)表征和模型理論計(jì)算，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)這種溫度依賴的FSS源于CsPbI3鈣鈦礦高度動(dòng)態(tài)的晶格結(jié)構(gòu)：降溫能加劇Pb-I八面體扭曲，降低晶格對(duì)稱性，進(jìn)而增大FSS。此外，這些晶格扭曲的正交相量子點(diǎn)卻仍然擁有準(zhǔn)立方相晶面，該特性使亮激子之間產(chǎn)生避免交叉的精細(xì)結(jié)構(gòu)能量間隙。